Sarja tapahtuu neljä vuotta maagisen tytön lyyrisen Nanoha StrikerS -tapahtumien jälkeen, jolloin maaginen tyttö Nanoha Takamachi pelasti ja adoptoi nuoren tytön nimeltä Vivio, joka on Sankt Kaiserin, Olivie Segbrechtin, uudelleensyntyminen. Opiskeltuaan ala-asteen neljättä vuotta, Vivio saa oman älykkyyslaitteensa, Sacred Heartin, ja hän saa voiman muuttua aikuisella Sankt Kaiser -moodillaan. Pian hän kohtaa Einhart Stratos -nimisen tytön, joka, kuten Vivio, on toisen Sankt Kaiser -hallitsijan, Claus GS Ingvaltin, jälkeläinen. Kun Einhart päättää osoittaa taistelutapaansa olevan vahvin, Vivio ystävystyy hänestä ja osallistuu yhdessä ystäviensä kanssa taistelulajien turnaukseen, jossa he taistelevat erilaisia taianomaisia vastustajia vastaan ja oppivat lisää heidän aiemmasta elämästään.
