Vaikka tämä on jatko To-Love-Ru: lle, kaikki päähenkilömme esiintyvät yhdessä uusien lisäysten kanssa. Rito on edelleen kiinni ylimmistä sensuroimattomista ecchiskenaarioista. Muukalaiset Deviluke-sisaret käyttävät edelleen ainutlaatuisia kykyjään tarttumalla Riton rakkaustunnustukseen. Nana ja Momo ovat siirtyneet kouluun ja tapaavat Meaa, joka näyttää olevan huoleton ja iloinen tyttö. Erityisesti Momo haluaa jakaa Riton ja luoda hänelle haaremin. Suunnitelmaansa suunnitellessaan hän kohtaa kultaisen pimeyden, joka tunnetaan myös nimellä Yami. Opiskelijat keskeyttävät heidät, jotka alkavat taistella epänormaalilla voimalla. Nyt uusi juoni näyttää olevan salaperäinen henkilö, joka hallitsee opiskelijoita, testaa Yamin salamurhataitoja. Kuka on tämä uusi vihollinen?
